nature 计算机论文,10分钟读懂6篇Nature/Science系列文章
布朗大学陈鸥Science: The soft polygon joining rules are employed to fabricate monocomponent quasicrystalline nanocrystalline superlattices.
计算机模拟已预测单组分胶体基元能组装成准晶超晶格,但要从实验上验证这一预测却极具挑战性.陈鸥等人发现,具有各向异性表面功能的去顶四面体量子点可自发生成十重准晶超晶格.研究者借助透射电子显微学与电子断层成像技术,完成了对这种有序结构形态的具体表征工作,包括其在纳米尺度上的堆积过程以及原子尺度上的定向排列情况.这种独特的有序性由此引出了"柔性多边形拼接规则"的概念,它成功地再现了实验观察的现象特征.研究者进一步指出,单组分准晶体超构型物相生成的关键要素主要包括界面几何特性和基团表观功能性以及它们所处的组装环境.这一成果可能为基于焓驱动机制及异质界面元素构建各种新型有序构型提供理论指导.
Nagaoka Y, Zhu H, Eggert D, 等. 基于多边形铺砌原理的单一组成成分纳米晶体超晶格[J]. Science, 2018.
DOI: 10.1126/science.aav0790
http://science.sciencemag.org/content/362/6421/1396
2. 麻省理工Nature：时间反演对称下观测到双层WTe2中的非线性霍尔效应
电流的主要表现为在外加磁场的影响下，在导体或半导体中会产生横向电势差的现象。对这一现象的研究推动了材料科学中的重要进展，在此过程中贝利曲率与拓扑不变量（Chern数）等关键概念被逐步揭示出来。与常规情况不同的是，在某些特殊材料中即使没有外加磁场的情况下也能观察到霍尔效应的现象；这种特殊的"反常"霍尔效应对于深入理解量子磁性材料具有重要意义。时间反演对称的存在限制了我们对无外磁场条件下非磁性材料中霍尔效应的研究力度；然而只有当霍尔电势与外加电场之间呈现严格的线性关系时才能称得上真正的霍尔效应——这种特性是由时间反演对称所决定的；而在非线性响应机制下这一限制条件不再适用
麻省理工学院的研究人员NuhGedik等人在双层非磁性量子材料WTe2的电输运实验中发现，在时间反演对称下出现了明显的非线性霍尔效应。无外磁场作用下施加电流时会观察到显著的非线性霍尔电势。与金属中的反常霍尔效应相比这一现象具有显著区别其电流-电压关系呈现二次曲线型而非线性的特征同时其径向电压响应强度明显强于轴向响应从而使得总电压响应与外加电场所成的角度接近90度。研究者进一步通过直接测量贝利曲率偶极矩验证了这一新型霍尔效应的存在并为未来研究提供了新的思路以测量非磁性量子材料中的贝利曲率提供了理论依据
M.A.Q., Xu Shiyong, Shen H., et al. Observed the nonlinear Hall effect within the time-reversal-symmetric framework[J]. Nature, 2018.
DOI:10.1038/s41586-018-0807-6
https://www.nature.com/articles/s41586-018-0807-6#article-info
该研究借助位点及立体选择性施加的C-H官能化手段，在《自然》杂志上发表论文以证明其成功实现了将环己烷转化为不对称产物的能力
尽管C-H键长期以来被普遍认为具有化学惰性特性，在过去几十年里也不断涌现新的转化途径以使其发生转变。然而，在某些特定条件下实现对该类转化过程的选择性却依然面临诸多挑战：尤其是在底物处于未活化状态或无法通过邻近位置施加定位效应的情况下。催化调控的选择性这一概念——即通过适配催化剂来抑制底物固有的反应活性——正在成为研究领域的重要议题，并已有多项研究报道相关成果尤其是针对甲基上带有可活化的C-H键的研究工作。尽管已有几种新型转化途径被报道用于环烷烃中C-H键的官能化研究但目前所获得的选择性能仍显有限。
埃默里大学的研究团队由Huw M. L. Davies等组成, 发现了一种新型化学反应机制: 采用受体/供体卡宾插入反应, 未活化的环己烷衍生物在基于高位点和立体选择性的策略下实现了去对称化。此研究不仅推动了催化控制C-H键领域的理论发展, 还首次揭示了催化位点选择性调控各个C-H键活性的可能性, 这为开发新的精细化学品生产方法奠定了基础
Fu J, Ren Z, Bacsa J et al. Symmetry-breaking of cyclohexanes through site- and stereoselective C-H activation[J].Nature, 2018.
DOI: 10.1038/s41586-018-0799-2
https://www.nature.com/articles/s41586-018-0799-2
4. 加州理工Nature：铁催化sp3C-H官能化实现C-C键的酶促组装
虽然在有机分子中普遍存在C-H键；它们通常被认为缺乏反应活性并未被化学处理方法所利用。然而，在强调sp³碳选择性甲基化的重要性及其面临的挑战的背景下；近年来,C-H官能化技术的最新进展正在逐步改变这一看法。该研究由加州理工学院Frances H.Arnold团队完成；他们报道了一种基于细胞色素P450酶衍化的铁基催化剂；这种催化剂能够催化卡宾C-H插入反应；从而实现了具有对映、区域以及化学选择性的sp³ C-H键间甲基化。这种催化剂完全由细菌基因组编码；因此可通过有目标进化技术调节其活性与选择性；其发现对于拓展有机合成领域中的新方法具有重要意义并可能激发对未来相关研究的兴趣
这些蛋白质使得铁这种最为丰富的过渡金属得以被活化，并实现了上述所述的化学效应的事实为贵金属催化剂提供了一个有力的竞争者,而后者一直以来主导着C−H官能化这一领域.通过在高产率和高选择率的条件下催化具有苄基,烯丙基或α−氨基类C−H键的各种底物,所使用的酶具备了相应的催化能力.此外,在促进几种天然产物精确制备路线的发展方面也展现出了显著的作用.其天然Fe−血红素辅因子在调节sp³ C−H烷基化方面发挥了作用,表明不同种类的血红素蛋白在这种非生物转化过程中具有潜在催化作用,从而推动新型酶促C−H官能化的反应发展,以应用于化学与合生生物领域.
Zhang Kai and Chen Ke and Huang Xu along with other researchers. Iron-catalyzed sp³ C-H functionalization reactions lead to the enantioselective formation of carbon-carbon bonds via enzyme catalysis [J]. Natural Science, 2018.
DOI:10.1038/s41586-018-0808-5
https://www.nature.com/articles/s41586-018-0808-5#article-info
5. Nat. Commun.：植入自动力的迷走神经刺激装置用于控制体重
该研究表明，在调节食物摄入量及治疗肥胖症方面迷走神经具有显著的应用潜力。Yao团队开发了一个可植入式的迷走神经刺激装置,该装置无需电池供电,并且能够引发胃部自主运动反应。该装置由附着于胃表层的一系列柔性生物纳米发生器构成,其独特的双相电脉冲特性使其能够精准响应胃部蠕动节律的变化。通过这种创新设计,产生的电信号能够有效刺激迷走神经传入纤维,从而实现节食效果及体重维持目标的具体化操作。实验结果表明,在持续100天的观察期内,实验小鼠平均体重较空白对照组显著下降约38%,具体数值稳定在350克左右（对比值：425克）。这一研究突破性地将神经信号调控与器官功能优化进行了深度融合,并实现了高效精准的体重管理策略。
该研究开发了一种植入式自驱动伏尔加神经刺激装置以实现精准体重调节
DOI: 10.1038/s41467-018-07764-z
https://doi.org/10.1038/s41467-018-07764-z
6.王春生Sci.Adv.：氟化固态电解质界面实现高稳定性固态锂金属电池
固态电解质因其具备抑制锂枝晶生长的优异机械强度、较高离子迁移率以及对高压材料耐受性优异而备受关注。然而，在实际应用中存在两个主要问题：其临界电流密度相较于液态电解质更低，并且锂枝晶在固态体系中更容易扩展。这使得固态电解质的实际应用受到限制。本研究中来自马里兰大学的王春生教授课题组通过金属锂与固态电解质原位合成富含LiF的界面层实现了对锂枝晶的有效抑制。这种富含LiF的SEI膜不仅能够高效抑制锂枝晶向固体电解质内部渗透，在此过程中还具有良好的低电子电导率及高电化学稳定性特征，在阻止金属锂与固体电解质进一步反应方面展现出显著优势。
Fan X and Ji X et al. The fluorinated solid electrolyte interphase facilitates highly reversible solid-state lithium metal batteries[J]. Science Advances, 2018.
DOI:10.1126/sciadv.aau9245